Managing light in optoelectronic devices with resonant optical nanostructures

Abstract

Actualment, un dels reptes en l’àmbit de la manipulació de la llum a la nanoescala és la transició del laboratori a aplicacions reals. Tot i el gran potencial demostrat per algunes estructures fotòniques per a incrementar la eficiència de instruments optoelectrònics, la seva implementació de d’aquestes a dispositius de mercat sovint es obstruïda per la necessitat d’usar tècniques de fabricació poc escalables i d’alt cost. Aquesta tesis està dedicada al disseny i implementació de estratègies de manipulació de la llum per a millorar la eficiència en la recol·lecció d’energia de plaques solars i fotodetectors, així com la millora de la emissió en dispositius d’il·luminació, mitjançant mètodes de nanoestructuració escalables com la nano-litografia suau. Aquesta tècnica té la capacitat de produir patrons i estructures amb una resolució de pocs nanòmetres amb gran fidelitat en àrees grans. A més a més, és compatible amb el processament a gran escala mitjançant el sistema de impressió en cadena “roll to roll” (carret-a-carret). També es tracta d’una tecnologia molt versàtil, ja que permet l’ús de diferents tipus de substrats, és poc invasiva i generalment pot ser introduïda en el esquema de fabricació sense haver de modificar cap pas. Amb l’ajuda d’aquesta tècnica de nanofabricació, explorem una varietat de arquitectures fotòniques i les diferents ressonàncies fotòniques que les fan especials. Entre aquestes darreres podem trobar ressonàncies de Mie, modes de Brewster i modes de cristall fotònic, que proveiran al sistema amb una major interacció llum-matèria a la capa activa del dispositiu, podent-ne millorar les seves capacitats òptiques.

Primer, hem desenvolupat una estratègia per aconseguir una absorció optima de banda ample en semiconductors ultra-fins, amb menys de 100 nm de gruix, per a totes les energies per sobre de la seva energia de banda prohibida. La sinèrgia de les fortes ressonàncies d’interferència de capes fines presents i els modes del cristall fotònic de l’estructura (amb un alt índex de refracció) fan que l’estructura assoleixi fins a un 81% d’absorció en una ampli rang de longituds d’ona (de 400 a 1500 nm).

En segon lloc, hem combinat la litografia suau amb la deposició química de vapor (CVD en anglès) per obtenir una matriu de semiesferes de silici sobre de una guia d’ones d’alt índex de refracció. Hem estudiat les ressonàncies de Mie característiques del substrat, com hibriden amb modes quasi-guiats de la guia d’ones i com això afecta al camp proper de la metasuperfície. Hem anat un pas més enllà estudiant la com la modificació dels paràmetres de disseny de l’estructura afecta les ressonàncies esmentades. Finalment, n’hem demostrat una possible aplicació com a substrat per a incrementar la emissió de llum per part de una molècula emissora.

En la tercera part de la tesi, ens hem enfocat en la implementació de estructures de cristall fotònic bidimensional a tres dispositius diferents per a la millora de la seva eficiència. En particular, millorem la eficiència en la recol·lecció de fotons d’infraroig proper en cèl·lules solars de punts quàntics col·loïdals (PbS) i en fotodetectors orgànics (P3HT: PC60BM i PBTTT: PC70BM), i millorem l’emissió de llum de capes de nanofòsfors (nanocristalls de GdVO4:Eu3+). Hem desenvolupat sistemes fotònics adaptats a cada cas i hem fet una caracterització òptica i electrònica de tots els dispositius. La nanoestructuració en forma de cristall fotònic bidimensional proveeix a les capes actives amb propietats de guies d’ona ressonants, millorant les seves propietats de confinament de la llum en les longituds d’ona desitjades, demostrant així la possibilitat d’implementar les arquitectures.

Actualmente, uno de los retos en el ámbito de la manipulación de la luz a la nanoescala es la transición del laboratorio a aplicaciones reales. A pesar del gran potencial demostrado por algunas estructuras fotónicas para incrementar la eficiencia de instrumentos optoelectrónicos, su implementación en dispositivos de mercado muchas veces es obstruida por la necesidad de utilizar técnicas de fabricación poco escalables y de alto coste. Esta tesis está dedicada al diseño e implementación de estrategias de manipulación de la luz para mejorar la eficiencia en la recolección de energía de placas solares y fotodetectores, así como la mejora de la emisión en dispositivos de iluminación, mediante métodos de nanoestructuración escalables como la nano-litografía suave. Esta técnica tiene la capacidad de producir patrones y estructures con una resolución de pocos nanómetros con gran fidelidad en áreas grandes. Encima, es compatible con el procesamiento a gran escala mediante el sistema de impresión en cadena “roll-to-roll” (carrete-a-carrete). También se trata de una tecnología muy versátil, puesto que permite el uso de diferentes tipos de sustratos, es poco invasiva y generalmente puede ser introducida en el esquema de fabricación sin tener que modificar ningún paso. Con la ayuda de esta técnica de nanofabricación, exploramos una variedad de arquitecturas fotónicas y las diferentes resonancias fotónicas que las hacen especiales. Entre estas últimas podemos encontrar resonancias de Mie, modos de Brewster y modos de cristal fotónico, que proveerán al sistema con una mayor interacción luz-materia a la capa activa del dispositivo, mejorar sus capacidades ópticas.

Primero, hemos desarrollado una estrategia para conseguir una absorción óptima de banda ancha en semiconductores ultra-finos, con menos de 100 nm de grosor, para todas las energías por encima de su energía de banda prohibida. La sinergia de las fuertes resonancias de interferencia de capas finas presentes y los modos del cristal fotónico de la estructura (con un alto índice de refracción) hacen que la estructura logre hasta un 81% de absorción en un amplio rango de longitudes de omda (de 400 a 1500 nm).

En segundo lugar, hemos combinado la litografía suave con la deposición química de vapor (CVD en inglés) para obtener una matriz de semiesferas de silicio sobre de una guía de ondas de alto índice de refracción. Hemos estudiado las resonancias de Mie características del sustrato, como hibridan con modos casi-guiados de la guía de olas y como esto afecta en el campo próximo de la metasuperfície. Hemos ido un paso más allá estudiando como la modificación de los parámetros del diseño de la estructura afecta a las resonancias mencionadas. Finalmente, hemos demostrado una posible aplicación como sustrato para incrementar la emisión de luz por parte de una molécula emisora.

En la tercera parte de la tesis, nos hemos enfocado en la implementación de estructuras de cristal fotónico bidimensional a tres dispositivos diferentes para la mejora de su eficiencia. En particular, mejoramos la eficiencia en la recolección de fotones de infrarrojo próximo en células solares de puntos cuánticos coloidales (PbS) y en fotodetectores orgánicos (P3HT: PC60BM y PBTTT: PC70BM), y mejoramos la emisión de luz de capas de nanofósforos (nanocristales de GdVO4:Eu3+). Hemos desarrollado sistemas fotónicos adaptados a cada caso y hemos hecho una caracterización óptica y electrónica de todos los dispositivos. La nanoestructuración en forma de cristal fotónico bidimensional provee a las capas activas con propiedades de guías de onda resonantes, mejorando sus propiedades de confinamiento de la luz en las longitudes de onda deseadas, demostrando así la posibilidad de implementar las arquitecturas.

Currently, one of the main challenges in light management at the nanoscale is the transition from the laboratory to real applications. Despite the great potential shown by photonic architectures to optically improve the performance of many devices, transitioning into marketable devices is often hampered by the low-throughput and expensive nanofabrication techniques involved. This thesis is devoted to the design and development of subwavelength light managing strategies to improve the light harvesting or out-coupling in solar cells, photodetectors and light emitters while using a scalable nanostructuration such as soft nanoimprint lithography (NIL). This technique has been proven to achieve resolutions down to few tens of nanometers with high fidelity in large areas, being compatible with roll to roll processing. It is also versatile regarding the materials where it can be used, non-invasive, and can be seamlessly introduced in the devices fabrication scheme. With the aid of this technique, we explore a variety of photonic architectures and the different types of resonances sustained, from Brewster modes to Mie resonances, in order to enhance the light-matter interaction with the active layer of the device.

First, we develop a strategy to achieve broadband optimal absorption in ultra-thin semiconductor materials (less than 100 nm thick) for all energies above their bandgap. The interplay of strong interference thin film resonances and photonic crystal modes sustained by a high refractive index nanostructure on a gold film renders the system with a 81% total absorption over a broad spectral range (from 400 to 1500 nm).

Second, we combine soft NIL and chemical vapor deposition to obtain an array of silicon hemispheres on top of a high refractive index dielectric waveguide. We study the Mie resonances supported by the substrate, how these hybridize with the guided modes of the waveguide and how their interaction influences the electromagnetic near field of the metasurface. We further explore the tunability of such resonances with the design parameters of the structure and we demonstrate a potential application of it as a substrate for enhanced photoluminescence.

In the third part of the thesis, we focus on the implementation of 2D photonic structures within the active layer of three different devices to improve performance. In particular we enhance the near infrared (NIR) photon harvesting efficiency in a colloidal quantum dot solar cell (PbS-CQD) and in organic photodetectors (P3HT: PC60BM and PBTTT: PC70BM) and improve the light out coupling from a nanophosphor layer (GdVO4:Eu3+ nanocrystals). We developed photonic systems tailored for each device and provide the complete optical and electronic characterization for each case. The nanostructuration with a 2D periodic arrangement renders the active layers with resonant waveguide properties enhancing its light trapping properties in the targeted spectral ranges, hence demonstrating the possibility to implement photonic schemes within actual devices.