Colloidal coordination polymer nanostructures: novel thermochromic and bioimaging probes

dc.contributor
Universitat Autònoma de Barcelona. Departament de Química
dc.contributor.author
Suárez García, Salvio
dc.date.accessioned
2020-10-14T17:46:43Z
dc.date.available
2020-10-14T17:46:43Z
dc.date.issued
2019-11-29
dc.identifier.isbn
9788449092367
en_US
dc.identifier.uri
http://hdl.handle.net/10803/669764
dc.description.abstract
Los polímeros de coordinación y su diseño racional permiten la formación de materiales nanoestructurados con una amplia variedad de propiedades. Las múltiples combinaciones entre iones metálicos y ligandos orgánicos como precursores de materiales autoensamblados, han fascinado a los científicos durante décadas. La aplicación de la química de coordinación a nanoescala se considera uno de los enfoques más versátiles para el desarrollo de nuevos materiales nanoestructurados debido a las infinitas posibilidades para alcanzar propiedades sin precedentes. Además, el desarrollo de sistemas metal-orgánicos ha despertado en una gran cantidad de ejemplos para su uso en una amplia gama de aplicaciones. En esta Tesis hemos estado particularmente interesados ​​en el ajuste controlado de las propiedades de los materiales nanoestructurados basados ​​en polímeros de coordinación que se obtuvieron a través de diferentes rutas sintéticas. El método de síntesis, la selección adecuada de precursores y el estudio de las propiedades finales han centrado el trabajo realizado. Además, la formación de suspensiones coloidales estables en agua se estableció como un requisito principal para su potencial aplicación. Para eso, fue necesaria una sinergia multidisciplinaria con el objetivo de buscar la aplicación final de los nuevos materiales nanoestructurados desarrollados. El logro de este objetivo fue posible gracias a un diseño adecuado de la estrategia seguida junto con la caracterización completa de las nanoestructuras preparadas. En una primera parte de esta Tesis, la nanoestructuración de sistemas conmutables basados ​​en Fe(II) con comportamiento de entrecruzamiento de espín (SCO por sus siglas en inglés) se logró siguiendo dos estrategias diferentes. Por un lado, se aplicó una metodología descendente (top-down) basada en la exfoliación en fase líquida para el aislamiento de láminas 2D de cristales multilaminares. Por otro lado, a través de un enfoque ascendente (bottom-up), la síntesis de nuevas nanopartículas fue posible modulando la difusión de la reacción utilizando metodologías basadas en microfluidica. En ambos casos, los materiales nanoestructurados se integraron en matrices poliméricas para evaluar su aplicación potencial como películas termocrómicas para su prueba de concepto. En la segunda parte de la Tesis, se estableció una nueva familia de polímeros de coordinación a nanoescala (NCP por sus siglas en inglés) basados ​​en Fe(III), Gd(III), Mn(II), In(III) y Cu(II) a través de su síntesis racional usando una reacción en un sola etapa. Las nanopartículas obtenidas se validaron mediante pruebas preclínicas in vivo que muestran un rendimiento interesante como posibles agentes teranósticos para la obtención de imágenes (resonancia magnética, tomografía por emisión de positrones y tomografía computarizada por emisión de fotón único) y pretratamiento potencial de glioblastoma y enfermedades pulmonares.
en_US
dc.description.abstract
Coordination polymers and its rational design let the formation of nanostructured materials with a broad variety of properties. The multiple combinations between metal ions and organic ligands as precursors of self-assembled materials have fascinated scientists for decades. The application of coordination chemistry at the nanoscale is considered one of the most versatile approaches for the development of new nanostructured materials due to the infinite possibilities for reaching unprecedented properties. Furthermore, the development of metal-organic systems has aroused in a plethora of examples for their use in a wide range of applications. In this Thesis we have been particularly interested in the fine tune of the properties of nanostructured materials based on coordination polymers whose were obtained through different synthetic routes. The method of synthesis, the properly selection of precursors and the study of the final properties has centred the work carried out. Additionally, the formation of water-stable colloidal suspensions was stablished as a main requirement for their potential application. For that, a multidisciplinary synergy was necessary with the aim to pursue the final application of the novel nanostructured materials developed. Achieving this objective was possible thanks to a properly design of the strategy followed together with complete characterization of the nanostructures prepared. In a first part of this Thesis, the nanostructuration of Fe(II)-based switchable systems with spin crossover behaviour was achieved by following two different strategies. On the one hand, a top-down methodology based on liquid-phase exfoliation was applied for the isolation of 2D flakes from the bulk crystal. On the other hand, through a bottom-up approach, the synthesis of novel nanoparticles was possible by modulating the reaction diffusion using microfluidic based methodologies. In both cases, the nanostructured materials were integrated in polymeric matrices to evaluate their potential application as proof-of-concept thermochromic films. In the second part of the Thesis, a novel family of nanoscale coordination polymers (NCPs) based on Fe(III), Gd(III), Mn(II), In(III) and Cu(II) was stablished through its rational synthesis by using one-pot reaction. The nanoparticles obtained were validated by pre-clinical in vivo tests showing interesting performance as potential theranostic agents for imaging (Magnetic resonance imaging, positron emission tomography and single-photon emission computed tomography) and potential pre-treatment of glioblastoma and lung diseases.
en_US
dc.format.extent
290 p.
en_US
dc.format.mimetype
application/pdf
dc.language.iso
eng
en_US
dc.publisher
Universitat Autònoma de Barcelona
dc.rights.license
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dc.rights.uri
http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/
*
dc.source
TDX (Tesis Doctorals en Xarxa)
dc.subject
Química e coordinació
en_US
dc.subject
Química de coordinación
en_US
dc.subject
Coordination chemistry
en_US
dc.subject
Nanomaterials
en_US
dc.subject
Nanoateriales
en_US
dc.subject
Bioimatge
en_US
dc.subject
Bioimage
en_US
dc.subject
Bioimaging
en_US
dc.subject.other
Ciències Experimentals
en_US
dc.title
Colloidal coordination polymer nanostructures: novel thermochromic and bioimaging probes
en_US
dc.type
info:eu-repo/semantics/doctoralThesis
dc.type
info:eu-repo/semantics/publishedVersion
dc.subject.udc
542
en_US
dc.contributor.authoremail
savisuarezgarcia@gmail.com
en_US
dc.contributor.director
Ruiz-Molina, Daniel
dc.contributor.director
Novio Vázquez, Fernando
dc.contributor.tutor
Hernando Campos, Jordi
dc.embargo.terms
cap
en_US
dc.rights.accessLevel
info:eu-repo/semantics/openAccess


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