Energy-Efficient Solid-State Oxide-Ion Electrochemical Synaptic Transistor for Neuromorphic Computing

Abstract

Resum

En el món intensiu en dades d’avui, el von Neumann bottleneck limita la capacitat d’escalar components físics per a la intel·ligència artificial (IA). La computació neuromòrfica, que co-localitza memòria i càlcul emulant el processament massiu i paral·lel d’informació del cervell, presenta un nou paradigma. No obstant això, les tecnologies sinàptiques actuals presenten algunes limitacions: per exemple, els memristors de dos terminals exhibeixen commutació filamentosa i dispersió en la quantitat de resistència necessàries per a xarxes a gran escala. Les memòries d’accés aleatori electroquímiques d’ions òxid (O-ECRAM) es veuen limitades pel lent transport iònic i per les restriccions dels materials.

En aquesta tesi, es demostra un transistor sinàptic electroquímic basat en un electrolit BiCuVOx de conductivitat iònica superior. Està dissenyat per a un ajust analògic de pesos fiable i energèticament eficient, destinat a la seva aplicació en sistemes neuromòrfics. Concretament, aquesta tesi té com a objectius:

1. Il·lustrar els principis fonamentals de funcionament del transport determinista d’ions òxid i el seu impacte en la plasticitat sinàptica. 2. Demostrar una via de microfabricació reproducible que doni lloc a dispositius clau en condicions d’operació rellevants per a la indústria. 3. Establir pautes de disseny mitjançant modelatge multifísic per assolir eficiències de femtojuls a temperatures i dimensions de dispositiu reduïdes.

A partir d’aquest concepte de dispositiu, s’estableix un flux de microfabricació reproducible per a dispositius O-ECRAM a escala micromètrica. A temperatures rellevants per a la indústria (≤ 150 °C), es demostra un cicle robust, evidenciant característiques sinàptiques clau. Aquests resultats demostren que el flux de treball de microfabricació permet fabricar dispositius sinàptics O-ECRAM basats en BiCuVOx a escala de laboratori.

A continuació, simulacions bidimensionals mitjançant el mètode de volums finits exploren les corbes de potenciació i depressió i la dinàmica de relaxació. A partir d’aquests models, es deriven pautes concretes d’arquitectura per mitigar el coll d’ampolla dominant per a les O-ECRAM de nova generació. Subsequentment, s’investiga el creixement de trajectòries d’òxid per millorar la conductivitat iònica en dispositius verticals. Es demostra que, sota les condicions provades, BiCuVOx adopta una fase inclinada (001) en lloc de l’orientació desitjada (110). Finalment, es resumeix la cadena de valor central presentada en aquesta tesi, com a guia per a futures exploracions d’O-ECRAM.

En conjunt, aquesta tesi demostra que els transistors sinàptics electroquímics poden operar amb energies ultrabaixes necessàries per a maquinari neuromòrfics escalable, enllaçant la química de defectes fonamental amb el rendiment a escala de laboratori sota condicions rellevants per a la indústria.

En el mundo intensivo en datos de hoy, el cuello de botella de von Neumann, derivado de la separación entre memoria y procesamiento, genera alta latencia y un consumo energético elevado en la transferencia de datos, constituyéndose en un obstáculo crítico para escalar hardware de inteligencia artificial. Frente a esta limitación, la computación neuromórfica propone co-localizar memoria y cálculo en dispositivos sinápticos eficientes, replicando el procesamiento paralelo masivo del cerebro. Sin embargo, los memristores de dos terminales exigen altas corrientes de escritura y carecen de estocasticidad, mientras que muchos dispositivos de tres terminales no combinan naturaleza analógica, fidelidad y resistencia para redes a gran escala. Las memorias electroquímicas iónicas de óxido (O-ECRAM) ofrecen actualizaciones de peso deterministas y progresivas con bajo consumo energético, pero su implementación práctica se ha visto restringida por el transporte iónico lento y limitaciones de materiales. Esta tesis presenta un transistor sináptico electroquímico de iones de óxido sólido, basado en electrodos de canal MIEC LSF50 y un electrolito BICUVOX de alta conductividad iónica. Su diseño persigue un ajuste analógico de pesos fiable y eficiente, adecuado para sistemas neuromórficos. El trabajo se orienta a ilustrar los principios del transporte determinista de iones y su impacto en la plasticidad sináptica; demostrar un proceso de microfabricación reproducible de prototipos O-ECRAM micrométricos con funciones sinápticas clave en condiciones industriales; y establecer pautas de diseño mediante modelado multifísico para conmutaciones en el rango de femtojulios a bajas temperaturas y dimensiones reducidas. En primer lugar, se analizan en detalle los fundamentos del transporte determinista de vacantes de oxígeno en transistores LSF50/BICUVOX. Para ello, en una arquitectura plana de tres terminales se depositaron películas delgadas de BICUVOX de alta calidad junto a un reservorio y canal de LSF50, y bajo pulsos de voltaje y corriente, el intercambio reversible de vacantes induce potenciación y depresión sináptica con cambios analógicos de conductancia. Se confirma así que el control preciso de la química de defectos respalda actualizaciones deterministas de pesos, demostrando un mecanismo escalable y energéticamente eficiente, libre de la estocasticidad de dispositivos filamentarios.Se establece un flujo de microfabricación reproducible y escalable para dispositivos O-ECRAM micrométricos. Operando a temperaturas industriales (≤ 150 °C) y bajo voltaje (< 1 V), los prototipos muestran ajuste de conductancia lineal y simétrico, buena retención y robustez cíclica, evidenciando características sinápticas clave. Estos resultados avalan que el proceso de microfabricación y la caracterización electroquímica de los dispositivos son adecuados para explorar O-ECRAM basados en BICUVOX a escala de laboratorio. Mediante simulaciones bidimensionales FEM basadas en parámetros experimentales de difusividad iónica y conductividad electrónica, se reproducen las curvas de potenciación/depresión y dinámica de relajación, y se derivan pautas de diseño que revelan que el transporte en electrodos MIEC es el cuello de botella dominante. También se investigó el crecimiento de óxido vertical sobre Nb\:STO(110) para explorar estructuras Aurivillius fuera de plano y optimizar la conductividad iónica; bajo las condiciones ensayadas, BICUVOX adoptó preferentemente la fase (001) en lugar de la orientada (110) deseada. Finalmente, se resume la cadena de valor principal para fabricar dispositivos O-ECRAM a escala de laboratorio, sirviendo de guía para futuras investigaciones. Este enfoque integrador combina experimentación y modelado para impulsar el desarrollo de hardware neuromórfico eficiente. Esta tesis demuestra que los transistores sinápticos de iones de óxido en estado sólido basados en BICUVOX pueden alcanzar ajuste analógico preciso, estabilidad y conmutaciones ultrabajas en energía, requisitos esenciales para hardware neuromórfico escalable. Al conectar la química de defectos con el rendimiento a nivel de dispositivo y ofrecer pautas de diseño concretas, este trabajo allana el camino hacia dispositivos neuromórficos de próxima generación que funcionen en condiciones relevantes para la industria.

In today’s data-intensive world, the von Neumann bottleneck – where separate memory and processing units lead to high latency and power overhead for data transfer – has become a critical barrier to scaling artificial intelligence (AI) hardware. Neuromorphic computing, which co-locates memory and computation in energy-efficient synaptic devices, promises to overcome these limits by mimicking the brain’s massive parallel information processing. Nevertheless, current synaptic technologies present some limitations: for example, two-terminal memristors exhibit non-stochastic switching and high write currents, while many three-terminal devices lack both the analog nature and endurance required for large-scale networks. Oxide-ion electrochemical random-access memories (O-ECRAMs) offer deterministic, step-wise weight updates with low power consumption – but practical implementations have been restricted by sluggish ion transport and materials constraints.

In this thesis, a proof-of-concept all-solid-state oxide-ion electrochemical synaptic transistor (O-ECRAM) based on MIEC LSF50 channel electrodes and a BICUVOX electrolyte with superior ionic conductivity is demonstrated. It is designed for reliable, energy-efficient analog weight tuning for application in neuromorphic systems. Specifically, this thesis aims to:

1. Illustrate the fundamental operation principles of deterministic oxide-ion transport and its impact on synaptic plasticity. 2. Demonstrate a reproducible microfabrication route resulting in micrometer-scale O-ECRAM prototypes which exhibit key synaptic functions under industry-relevant operating conditions. 3. Establish design guidelines through multiphysics modeling to enable femtojoule switching at reduced temperatures and device dimensions.

First, the fundamental operation principles of deterministic oxide-ion transport in LSF50/BICUVOX transistors are explored. For this, high-quality BICUVOX electrolyte thin films and LSF50 reservoir/channel were implemented into an all-solid-state, three-terminal in-plane architecture. Under controlled voltage/current pulses, reversible potentiation and depression via oxygen-vacancy exchange between reservoir and channel is induced, resulting in analog conductance changes. This reversible exchange confirms that precise defect-chemistry control supports deterministic synaptic weight updates. By this, a scalable, energy-efficient mechanism for synaptic plasticity is demonstrated, free from the stochasticity of filamentary devices.

Building on this device concept, a reproducible microfabrication workflow for micrometer-scale O-ECRAM devices is established. Under industry-relevant temperatures (≤ 150 °C) and low-voltage operation (< 1 V), O-ECRAM prototypes demonstrate linear and symmetric conductance tuning, good retention, and robust cycle endurance, demonstrating key synaptic characteristics. These results show that the presented microfabrication workflow and electrochemical device characterization are suitable for further exploration of O-ECRAM synaptic transistors based on BICUVOX at the lab scale.

Next, two-dimensional finite-element method (FEM) simulations, based on experimentally derived ionic diffusivity and electronic conductivity versus vacancy concentration parameters, successfully reproduce potentiation/depression curves and relaxation dynamics. From these models, concrete device-architecture and pulse-parameter guidelines are derived, highlighting MIEC electrode transport properties as the dominant bottleneck for next-generation O-ECRAMs.

Subsequently, the growth of vertically aligned oxide paths on top of Nb\:STO(110) is investigated in order to explore out-of-plane Aurivillius structures for enhanced ion conductivity in vertical devices. It is shown that under tested conditions BICUVOX preferentially adopts a tilted (001) phase rather than the desired (110) orientation.

Finally, the core value chain presented in this thesis for fabricating O-ECRAM devices at the lab scale is summarized as guidance for further exploration of O-ECRAMs.

Overall, this thesis demonstrates that solid-state oxide-ion synaptic transistors based on BICUVOX can achieve precise analog tunability, stability, and ultra-low switching energies required for scalable neuromorphic hardware. By linking fundamental defect chemistry to device-level performance and providing concrete design guidelines, it paves the way for next-generation neuromorphic devices operating under industry-relevant conditions.